2000年经典韩剧《夏娃的诱惑》(又名《爱上女主播》)在韩国创造了收视率新神话，剧中“蛇蝎美人”“徐迎美”由只有19岁的金素妍担任，而“徐迎美”的成功为"恶女"这类角色赋予了空前的内涵，从外在声形、到内在气质乃至人心内心世界都堪称同类角色中至为经典的一个。有一些激愤的韩国影迷把剧照撕碎寄给金素妍，并且还写信恐吓要“好好教训教训她”。徐迎美可以说是金素妍演艺生涯中最为观众认可的角色，至今仍成为脍炙人口的佳话。而“美丽坏女人”的荧幕形象让她获得演技大赏人气奖，一夜间红遍韩国甚至亚洲。之后相继担任《妈妈姐姐》(又名《孪生兄妹》)《阳光情人梦》等多部知名韩剧的女一号。
2003年到中国发展，拍摄了青春偶像剧《就像美丽蝴蝶飞》与历史剧《大清徽商》以及徐克导演的《七剑》三部影视剧作品。在《七剑》里那个留着披肩长发，表情寂寞的女人绿珠美到不可方物，却又总让人有一种“不食 烟火”的距离感给中国观众很深刻的印象，也被更多的中国观众所喜欢熟识和认可，人气和知名度急升，也借此打开中国市场。也因在中国专心发展事业，减少了在韩国国内的出境率导致韩国本土的事业严重滞后。2005年，和吴智昊、郑丽媛合作了一部电视剧《秋日骤雨》播出后收视率极其惨淡，“在网上，经常会看到很多人对我的诋毁和辱骂，甚至妈妈因为这些东西都不敢打开电脑”25岁的金素妍饱受着工作上的低迷和精神忧郁带来的困扰，让她产生暂别演艺圈的想法，开始了她长达两年多的空白期，也给她自己静下来思考的时间。
2007年6月以VIP的身份参加第十届上海国际电影节，为重返荧屏做准备;主演的短篇电影《The pictures》获邀参加10月的釜山国际电影节，立即成为媒体的焦点;11月出演KCM的专辑主打歌曲的MV，通过MV展开正式的演艺活动。2008年携《食客》重返电视荧屏，在剧中为突出金素妍的女性美而特别启用的“美人鱼装”引起了大家关注。播放后许多观众表示很高兴看到金素妍回归荧屏，凭借此剧获得特别企划助演赏。金素妍表示说“《食客》就是把曾经想要放弃的我重新牢牢抓回的恩人。”
2009年凭借《IRIS》中以为了命令不惜生命的朝鲜最高作战工作员“金善华”一角再一次迅速跻身韩国前线女星的行列，而韩剧一贯的套路“男二是用来心疼的，女二是用来嫉恨的”，终于被金素妍在《Iris》中的角色打破。《IRIS》开播前，金素妍的名字在主演名单中只排在最后一位，但随着出镜的次数增多，她精湛的内心戏和出色的动作戏立即吸引了观众的注意力，分量迅速攀升。此剧让观众看到她转型为女杀手的新样貌，并入围了第46届百想艺术大赏电视类奖项最佳女演员奖和最佳人气奖、KBS优秀演技赏，获得演技大赏最佳人气奖。可以说金善华这个角色成就了金素妍新的事业，更是短发的金素妍成就了金善华。
